Парціальне каталітичне окиснення пропану на алюмосилікатних каталізаторах

Abstract

У науковій літературі питання одержання високо селективних алюмосилікатних каталізаторів пов’язано із вивченням впливу на каталітичну активність алюмосилікатів природи активних центрів (кислотності їх поверхні). У деяких випадках спостерігалася лінійна залежність між величиною кислотності і каталітичною активністю. У свою чергу, кислотність алюмосилікатів суттєво залежить від способу їх приготування. При приготуванні алюмосилікатів спільним співосадженням із збільшенням вмісту Al2O3 від 0.1 до 1.0 %, концентрація кислотних центрів зростає пропорційно вмісту оксиду алюмінію. При подальшому збільшенні вмісту оксиду алюмінію концентрація кислотних центрів зростала повільніше, а при вмісті Al2O3 більшому як 75 % концентрація кислотних центрів зменшувалася. У даній роботі синтезовано та досліджено фізичні і хімічні властивості п’яти алюмосилікатних каталізаторів з різним вмістом оксиду алюмінію в них. З метою вияснення впливу активних центрів алюмосилікатів на каталітичний процес була вивчена реакція окиснення пропану киснем повітря. Продуктами перетворення пропану на всіх зразках алюмосилікатів були: формальдегід, оцтова кислота, СО, СО2, С3Н6, Н2, Н2О, а також у слідових кількостях зафіксований оцтовий альдегід. При високих температурах (вище 770 К) у невеликих кількостях зафіксовані CH4 і C2H4. Показана можливість одержання формальдегіду та оцтової кислоти з високим ступенем селективності. Активність каталізаторів досліджуваної реакції пов’язується з вмістом оксиду алюмінію в них і кислотністю поверхні. Зроблено припущення про можливість утворення формальдегіду та оцтової кислоти на різних активних центрах поверхні каталізаторів. На основі експериментальних досліджень та літературних даних запропонована схема окиснення пропану на алюмосилікатних каталізаторах.